Em seguida, Freddie foi estrela de August Rush, ao lado de veteranos como Jonathan Rhys-Meyers, Keri Russell e Robin Williams. Segundo um episódio de Hollywood One on One, a mãe do garoto não quis que ele participasse da produção de início, pois as filmagens de Charlie and the Chocolate Factory haviam sido cansativas e longas, mas assim que o garoto leu o roteiro, aceitou o papel de Evan Taylor. Já em 2008, ele estrelou em outra adaptação de um livro infantil, The Spiderwick Chronicles, lançado nos Estados Unidos no primeiro bimestre de 2008. Em 2009, foi indicado na categoria Melhor Ator no Young Artist Awards pela sua atuação em "The Spiderwick Chronicles". Mais recentemente, Freddie foi confirmado no filme baseado em Astro Boy, interpretando o papel-título.
Ele participou das sequências: Arthur et les Minimoys (2006), Arthur et la Vengeance de Maltazard (2009) e Arthur et la Guerre des deux mondes (2010). Em 2010, participou de Master Harold... and the Boys como Hally. Ainda em 2010, Highmore foi aceito na Emmanuel College, Cambridge para estudar espanhol e árabe.
Ele foi o protagonista do filme Toast (2010), um filme autobiográfico sobre Nigel Slater. Em maio de 2011, Highmore concordou em aparecer em um curta-metragem sobre sua vida na universidade. O enredo gira em torno de como três mentores, chamado Burgis, Clancy e Brown ajudam a equilibrar as pressões conflitantes de celebridades. Ele também estrelou ao lado deEmma Roberts em 2011 a comédia romântica The Art of Getting By.
Em 2012, foi anunciado que ele estava a desempenhar o papel de Norman Bates na série Bates Motel. Esta série de televisão estreou no dia 18 de março de 2013.
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