Em 2009 ele foi selecionado para atuar em um filme de Sylvester Stallone, mas seu personagem foi retirado do roteiro. Chris disse que poucas horas depois de Liam saber que não iria mais estar em Os Mercenários, o diretor Kenneth Branagh ligou para ele pedindo que ele fizesse o teste para o personagem principal no filme Thor (2011). Liam, que estava nos EUA há apenas três semanas e ainda não tinha um agente lá, perdeu o papel para seu irmão Chris, e pouco depois, na mesma semana, recebeu da Disney a notícia de que tinha conseguido o papel de Will Blakelee, no drama A Última Música (2010), baseado em um romance de Nicholas Sparks com o mesmo nome.
No filme, ele interpreta o par romântico de Miley Cyrus, sua namorada na época. No mesmo período, em 16 de Agosto de 2009, ele gravou o clipe de uma das músicas de Miley que está na trilha sonora do filme, “When I Look At You”.
Em Março de 2010, a revista Details apontou Hemsworth como uma de suas previsões para "A Próxima Geração de Homens Liderando Hollywood".
No começo de 2011, Liam estrelou o clipe da música “Colder Weather”, do grupo americano de música country Zac Brown Band.
Em 4 de Abril de 2011, a Lionsgate anunciou que Liam interpretaria o personagem Gale Hawthorne na adaptação para o cinema da trilogia Jogos Vorazes, escrita por Suzanne Collins. O filme estreou mundialmente no dia 23 de março, batendo recordes de bilheteria, e conta com Jennifer Lawrence, Josh Hutcherson, Elizabeth Banks, Woody Harrelson e Lenny Kravitz, entre outros, no elenco.
Em julho de 2011, gravou o filme Por Amor e Honra, que também é estrelado por [ipedia.org/wiki/Austin_Stowell Austin Stowell], Aimee Teegarden e Teresa Palmer.
Quanto ao filme Os Mercenários, apesar de seu personagem ter sido cortado no primeiro filme, na continuação, Os Mercenários 2, ele interpreta Billy ‘The Kid’, um jovem atirador que se junta ao grupo.
Em 2013, Hemsworth aparecerá nos seguintes filmes:
- Empire State, com Emma Roberts, Nikki Reed e Dwayne Johnson.
- Paronoia, co-estrelado por Harrison Ford, Gary Oldman e Lucas Till.
- Jogos Vorazes: Em Chamas, reprisando seu papel como Gale Hawthorne. O filme estréia em 14 de novembro
- A esperança lançará com a participação do autor em dezembro de 2014
Além disso, há rumores de que Liam irá interpretar um viúvo que volta no tempo para reencontrar sua esposa no filme Timeless, e Ali Baba em Arabian Nights, filme coestrelado por Anthony Hopkins e Dwayne Johnson em 2014.
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