Larter começou a carreira como modelo aos treze anos de idade pela agência Ford Models e viajou o mundo antes de se mudar para Nova York. Mais tarde, em 1995, foi acompanhado do namorado para Los Angeles, Califórnia. Logo depois, ele a deixou e ela voou para a Austrália. De volta a Los Angeles, começou a tomar aulas de interpretação por sugestão de um amigo.
Larter é muito amiga da atriz Amy Smart, com quem co-estrelou em Marcação Cerrada e Erick Alegria, um ex-Sam's Kid. Em janeiro de 2007, ela se mudou definitivamente para Los Angeles, para assumir o compromisso de trabalhar na série Heroes.
Em novembro de 1994, Larter retratou a celebridade fictícia Allegra Coleman na revista Esquire. O artigo publicado na revista era sobre o fictício relacionamento da modelo com o ator David Schwimmer, e como Quentin Tarantino rompeu com Mira Sorvino para namorá-la, e o filme que Woody Allen estava produzindo para tê-la como estrela. Mesmo após a brincadeira ter sido revelada, várias agências procuraram a inexistente Allegra Coleman para representá-la.
Larter conseguiu seu primeiro papel profissional em 1997, onde apareceu para um episódio na série televisiva, de Brooke Shields, Suddenly Susan, e na série de curta duração Chicago Sons. Os papéis foram seguidos por uma série de outras aparições em Dawson's Creek, Chicago Hope e Just Shoot Me!.
Em 1999, Larter começou sua carreira cinematográfica com uma aparição no filme Marcação Cerrada, nesse filme novamente se reuniu com a estrela de Dawson's Creek, James Van Der Beek e Amy Smart, sua amiga íntima na vida real. Marcação Cerrada chamou uma bilheteria nacional bruta de $53 milhões, tornando esse o seu primeiro filme de sucesso. A personagem de Larter, Darcy Sears em uma das cenas do filme não usa nada mas nada menos do que chantilly para cobrir-se, tornou-se uma cena preferida. Tem sido referenciada várias vezes nos meios de comunicação, incluindo a série Jersey Shore da MTV, onde um personagem se refere a ela como o "outfit azuis Varsity". A cena também esteve na lista da Maxmen da terra-quebrando cenas de nudez em 9ª,Em 2000, Larter estrelou no filme Premonição, como Clear Rivers. No ano seguinte, em 2001, apareceu na comédia Legalmente Loira com Reese Witherspoon, With $96 million of it total gross deriving from domestic markets, Legally Blonde is Larter's highest grossing film domestically. Jovens Justiceiros com Colin Farrell e O Império (do Besteirol) Contra-Ataca de Kevin Smith.Nesse mesmo ano, Larter também apareceu na capa da revista Maxim e realizado no teatro a peça Monólogos da Vagina, em Nova York. No ano seguinte, em 2002, Larter atingiu a 40ª posição na lista da revista Stuff Magazine que elege as "102 Mulheres Mais Sexy do Mundo". Em 2003, Larter reprisou seu papel como Clear Rivers na sequência de Premonição, com o filme Premonição 2. Em 2005, Larter apareceu no filme independente Confess e na comédia romântica De Repente é Amor juntamente com Amanda Peet e Ashton Kutcher.Larter atualmente tem contrato exclusivo com a IMG Models.
Larter interpretou o papel principal em uma série The Asset, escrita por Josh Friedman. O show, que era esperado ir ao ar na Fox, não foi pego por uma comissão da série. No entanto, Larter ganhou um papel na série Legends da TNT, na série ela ira interpretar Crystal Quest. Em 8 de maio de 2013, a série foi pega em 10 episódios, que foram ao ar em 2014.
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