Em 2009, ganhou no Festival de Cannes o prêmio de Atriz revelação foi indicada para o Prêmio César de Atriz mais promissora por seu papel no filme La Belle Personne, onde protagonizou ao lado de Louis Garrel uma adaptação moderna do romance clássico frances La Princesse de Clèves de Madame de La Fayette. No ano seguinte apareceu como Charlotte LaPadite em "Inglourious Basterds" de Quentin Tarantino, seu primeiro filme Hollywoodiano. Em 2010 apareceu ao lado de Russell Crowe Robin Hood de Ridley Scott, como a rainha da Inglaterra Isabel de Angoulême.
Em 2011 ela interpretou Gabrielle em Midnight in Paris de Woody Allen, que ela diz ser um dos seus diretores favoritos de todos os tempos. Em seguida interpretou o papel da assassina Sabine Moreau em Mission: Impossible – Ghost Protocol, de Brad Bird.
Em 2012 Léa protagonizou o filme Les adieux à la reine, um drama de época onde interpretou Sidonie Laborde, leitora devotada da Rainha Maria Antonieta, as voltas com a revolução francesa. Pelo papel foi indicada ao Prêmio César desta vez de Melhor Atriz. Também estrelou em 2012 o vencedor do Urso de Prata do Festival de Berlin, L'enfant d'en haut e teve sua atuação listada por vários críticos como uma das melhores do ano.
Porém foi em 2013 que Seydoux teve o papel mais importante de sua carreira até hoje, o de Emma uma misteriosa garora de cabelos azuis, no filme La vie d'Adèle, o filme ganhou a Palma de Ouro no Festival de Cannes, e além do diretor do filme Abdellatif Kechiche, Léa e sua co-protagonista Adèle Exarchopoulos ganharam o prêmio, um feito inédito na história do festival.
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