Começou a atuar com 8 anos de idade, depois que um diretor de talentos o viu atuando no clube de drama da escola, The Young Actors Theatre, em sua cidade natal.
Mais tarde, ele garantiu pequenos papéis nas séries de drama After Thomas (2006), e Son of Rambow (2007). Também teve um papel como convidado na personagem Donny em Ashes to Ashes (2008).
Em 2008, com 10 anos de idade, Asa Butterfield apareceu para o grande público, quando protagonizou no filme The Boy in the Striped Pyjamas, no papel de Bruno, um garoto alemão que vive no período da Segunda Guerra Mundial. Não foi fácil garantir o papel, ele fez umas dez audições, mas depois da sexta, só tinham dez garotos e começou a achar que realmente tinha uma chance.
O produtor David Heyman e o diretor Mark Herman estavam à procura de alguém que fosse capaz de retratar a inocência do personagem principal, de modo que, perguntaram a cada um das crianças o que sabiam sobre o Holocausto. O conhecimento de Butterfield era pouco e foi propositadamente mantido dessa forma durante toda a filmagem, então seria mais fácil para ele para transmitir a inocência de seu personagem. As cenas finais do filme foram filmadas no final do período de produção para preparar ele e Jack Scanlon para o final dramático do filme. Ele venceu centenas de meninos para o papel e também passou com sucesso os testes para um papel em Mr. Nobody, para o qual ele fez o teste ao mesmo tempo, mas optou por não prossegui-lo.
No mesmo ano, Butterfield apareceu em Merlin, no episódio "O Início do Fim", no qual ele interpretou um jovem druida condenado à morte por Uther Pendragon, que se sente ameaçado pela magia do garoto. Apesar do conselho do Grande Dragão que avisa de que Arthur não poderia sobreviver se o garoto não fosse morto, Merlin e Arthur, com a ajuda de Morgana, ajudam o menino escapar para se reunir aos druidas. Quando eles estão prestes a desaparecer na floresta, Arthur pergunta seu nome, o que ele diz que é Mordred, um personagem importante das lendas do Rei Arthur, e quem deve matar o Rei Arthur. Butterfield apareceu como Mordred em alguns episódios subseqüentes, tais como "Noite De Morgana" e "A Libertação Da Bruxa". No entanto o papel agora foi reformulado, com Alexander Vlahos interpretando Mordred como um personagem adulto.
Em 2010, ele fez uma breve participação em The Wolfman. Com 12 anos de idade, ele estrelou como Norman Green em Nanny McPhee and the Big Bang (2010), trabalhando em conjunto com Emma Thompson. O filme e seu desempenho receberam críticas positivas. Com 13 anos de idade, outro grande papel saído das páginas dos livros aguardava por Butterfield. Em Hugo, adaptado do romance The Invention of Hugo Cabret por Brian Selznick, o garoto foi dirigido por Martin Scorsese e contracenou com Chloë Grace Moretz. Hugo foi filmado de junho de 2010 a janeiro de 2011, e foi lançado em novembro de 2011 nos Estados Unidos, alcançando sucesso de crítica e de bilheteria . Butterfield interpretou o papel título de Andrew "Ender" Wiggin, na adaptação para o cinema do romance de Orson Scott Card, Ender's Game, que foi lançado em 2013, dirigido por Gavin Hood.
Mais tarde em 2013, Butterfield foi relatado estar em negociações para um papel em King of Kastle ao lado de Clive Owen, e em maio, ele foi escalado para The White Circus, com o sua colega de elenco de Hugo, Chloë Grace Moretz, previsto para estreia em 2015.
No início de 2014, Butterfield terminou de filmar o drama britânico X Plus Y, que estava sendo gravado desde setembro de 2013. Ainda não há muitas informações sobre o projeto, mas o elenco inclui Sally Hawkins, Rafe Spall e Eddie Marsan. Ainda no início do ano, Butterfield foi escalado para uma adaptação cinematográfica de Ten Thousand Saints ao lado de Hailee Steinfeld e Ethan Hawke como filho de Hawke, que é viciado em drogas. As filmagens começaram em 27 de janeiro de 2014, e também está previsto para ser lançado em 2015.
Em 2015, Butterfield foi convidado a uma votação pro ator de Homem-Aranha (Peter Parker) ao novo filme do Homem-Aranha para o Universo Cinematográfico da Marvel, produzido pela Marvel e pela Sony. Butterfield venceu, sendo oficializado como o protagonista. Entretanto, ao rebater críticas de um fã que negava a qualidade do ator no filme em um forum, a Marvel não gostou da atitude o substituiu por Tom Holland.
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